日本で最初の近代文学総合資料館で、太宰治、芥川龍之介ほか文学者に関する豊富なコレクションを収蔵・公開しています。
東京都近代文学博物館（2002年閉館）から引き継いだ原稿、書簡類など、文学的資料も豊富に収蔵しています。
全国初の女性文学者の単独資料館。樋口一葉の原稿や書簡等を多数収蔵しています。
武者小路実篤の蔵書や書画・絵画、原稿、書簡を所蔵・公開しています。
夏目漱石、芥川龍之介、川端康成などの神奈川とゆかりが深い文学者の個人展や児童文学の総合展を開催しています。
新潟市出身の會津八一を調査研究し、一般に紹介しています。
福井県ゆかりの作家の資料を収集・保存・展示しています。
樋口一葉や芥川龍之介、飯田蛇笏等の資料の展示・公開を行っています。
川端康成が少年時代に書いた書簡や習字等が常設されています。
「歌百首屏風」（複製）など、歌人・与謝野晶子の筆跡を間近で見ることができます。
正岡子規に関する収蔵資料を通して、松山や文学に親しむことができる博物館です。